Nascido em Penyafort, perto de Barcelona, na Espanha, em 1175, Raimundo era cônego, professor de filosofia e de direito, quando entrou na Ordem, em 1222. Foi um dos mestres da teologia moral e do direito canônico de seu tempo. A ele coube o encargo de elaborar as Decretais de Gregório IX (1234), e ficou conhecido por seu zelo na formação dos padres, em vista do ministério da penitência. Sua santidade atraiu a atenção dos capitulares que, em 1238, o elegeram Mestre da Ordem: sucedia, assim, a Jordão da Saxônia, falecido no ano anterior. Dois anos mais tarde, demitiu-se de suas funções, e retornou à Catalunha, na Espanha.

À frente da Ordem, Raimundo revelou-se um apóstolo cheio de audácia. Cuidou, em particular, do apostolado junto aos judeus, e favoreceu as missões na África do Norte, tanto as dos Mercedários quanto as dos Mendicantes, num verdadeiro interesse de dialogar com o muçulmanos. Para tanto, estimulava os que deviam dirigir-se a essas missões a estudarem a língua árabe e o Corão. Morreu em Barcelona, quase entenário, no dia 6 de janeiro de 1275.